1 引言

　　河流是向近海生态系统输入源营养盐最主要的源之一，据报道，人类活动输入陆地氮的30%由河流最终输送至海洋.而海洋中磷(特别是活性磷)的来源，主要是通过河流的输送.海湾河口区域是大陆与海洋的交汇处，在全球经济占有重要地位，我国海岸线分布着近60个面积100 km2以上的海湾.目前我国多数半封闭型海湾污染严重，报道了长江向河口和近海输送的氮、磷的通量在近50年中增加了3～6倍，氮磷比上升了5倍，长江河口及东海的营养水平和生态结构发生了显著变化.的研究也表明近30年来胶州湾海水无机氮上升近10倍，氮磷比上升3倍，海湾生态系统严重退化.据报道，未来20年全球河流氮磷污染负荷仍将持续增加，地表水环境继续恶化.因此，河流营养盐的输出在全球和区域生物地球化学循环中的作用已越来越受到人们的关注.

　　然而，已有的报道大多专注于评价河流或海湾的营养盐演化历史和评估水体的营养状况，很少有报道对流域河口/海湾的连续体的陆地营养盐收支平衡变化及河口/海湾的响应进行预测，或对流域河口/海湾系统的营养盐综合管理提出对策.对于大尺度上的区域营养盐从陆地向河口的输送变化预测研究，提出了全球流域营养盐输出模型(GlobalNEWS)，不同的学者基于GlobalNEWS模型方法模拟了过去、现在及未来不同阶段全球及区域营养盐从陆地向河口及近海的输送变化.其中，对于未来趋势，GlobalNEWS 模型采用了千年生态系统评估(Millennium Ecosystem Assessment，MEA)的4种预测情境(Scenarios)，预测今后几十年中在人口增加、经济增长、技术进步，以及气候变化等驱动力的作用下生态系统的4种变化情景.不同学者基于MEA情景模拟了未来全球及区域营养盐的收支平衡变化以及营养盐在自然生态系统中的循环，如Bouwman 等(2009)预测了全球氮循环的空间分布差异，到2050年如未采取积极的应对措施，发展中国家的区域氮过剩量将进一步增加，相应地，从陆地向河口及近海输送的氮通量也将进一步加大.预测了2050年长江流域的氮过剩及向河口输出的氮通量变化，但未对其空间差异性进行分析，未能识别流域氮污染的重点区域.此外，由于非点源排放的无序性、随机性等特点，开展定量化的评价并制定针对性的管理措施仍十分困难.

　　综上所述，本文研究目的是分析人类活动影响下河流向河口和近海水域输送氮通量的变化规律，预测未来长江流域溶解态无机氮通量的变化趋势，识别流域氮排放的主要区域和主要来源，为因地制宜地控制污染源向河流的输入提供决策依据，本项目对于消除或缓和河口/海湾地区的水体富营养化和生态环境恶化等问题有重要意义.

　　本研究采用GlobalNEWS模型方法，基于1970—2010年的时间序列数据以及MEA框架，开展以下研究内容：(1)基于MEA提出的4种情景，预测2050年长江流域溶解态无机氮的区域循环与河流输出通量的变化趋势;(2)提出流域河口/海湾氮综合管理的对策建议.

　　2 材料与方法

　　2.1 长江流域溶解态无机氮模型

　　长江流域溶解态无机氮(NEWSDIN)模型基于第一代GlobalNEWS模型的建模方法，采用0.5度研究格网，模拟了长江流域通过人类活动及自然过程的点源输入及非点源输入，包括化肥、粪便、生物固氮、大气沉降等，并考虑了不同作物，土地利用类型及禽畜种类等的区别，对人类活动影响下长江向河口输出的溶解态无机氮进行了模拟.随着数据库的不断完善，以及对模型参数的研究不断深入，长江流域的NEWSDIN模型得到进一步的完善，模型架构及主要参数如表 1所示.

表1 长江流域溶解态无机氮输出模型 
注：数据来源说明：长江流域按照县级单位统计的化肥使用量、禽畜数量以及各类作物产量等数据来自Yan et al.(2010). 不同作物的固氮率参考早期文献报道的数据(Yan et al. 2003，2010).2000年的大气沉降数据根据TM5 模型估算(Dentener et al., 2006)，其他年份的历史数据通过IMAGE模型估算(Bouwman et al., 2006).各省的GDP、人口、土地面积数据来自各省统计年鉴，转换后得到人均GDP、人口密度参数；工业污水排放量、生活污水排放量数据来源于中国统计年鉴以及长江流域内各省份统计年鉴；污水处理率、污水中氮的平均浓度及去除率来自王佳宁(2006)及Yan et al.(2010).流域反硝化损失的氮则根据流域化肥及粪便的输入量及反硝化率来估算，其中化肥的反硝化率为 0.13～0.41，粪便的反硝化率为0.10～0.30(Xing & Zhu，2002)，本研究中采用了长江流域的化肥与粪便的反硝化率经验值(朱兆良，2008)来估算流域反硝化损失的氮量.

　　2.2 基于4个MEA情景的模型参数设置

　　(1)水文参数

　　调水拦截系数(Qrew)：2000 年长江调水量为68 亿m3，约占长江年平均径流量的0.75%，根据方程(7)计算调水系数Qrew为0.22;三线南水北调工程建成后，每年可从长江调水660 亿 m3 输往黄淮海流域，调水量约占长江多年平均径流量的7.3%，调水拦截系数Qrew可增加约0.11，基于长江流域人均用水量及未来人口预测数据，，预计2050 年长江的调水拦截系数Qrew为0.34± 0.10.

　　大坝截留系数(Ddin)：2050 年，长江新增库容量将达到1265 亿m3，这些水库的建设对河流中DIN 的截留效应大约为0.048，基于2003 年的Ddin(取值为0.21，2050 年Ddin 取值为0.26.

　　河流反硝化截留系数(Lden)：长江河道对氮的反硝化截留系数取值(Lden =0.65)参考的报道.

　　径流量(runoff)：1950—2005 年长江径流量呈周期性波动变化，虽然20 世纪90 年代长江发生了频繁的洪水灾害，而且在长江流域内建了4 万多座水库，也没有改变长江入海径流量的平稳变化趋势.从长期而言，随着全球平均表面温度的上升，全球降水将会增加，但不同区域的降水量变化存在显著空间差异.据报道，中国区域的降雨量在未来并不一定增加，在不同的排放情景下，长江流域未来的径流量变化波动幅度较大认为未来40年长江流域的降水量不会出现明显的增加趋势.基于上述分析，我们采用长江多年平均(1970—2010年)径流量作为2050年的预测径流量(runoff=0.53±0.05 m · a-1)

　　(2)点源氮输入参数

　　人口密度(H)：1970—2010年长江流域的平均人口增长率达到1.4%，根据联合国人口展望数据库以及联合国粮农组织(FAO)对中国人口的预测，2050年全国人口总数为12～16 亿，其中，长江流域内总人口在全国总人口中所占的比例约为30%，据此预测2050年不同情景下的人口数量及人口密度.

　　人均GDP：1970—2010年，长江流域GDP年均增长率为13%.2014年中国经济增长速度放缓，但仍达到7.4%的增长水平，长江流域经济发展水平略高于全国平均水平，假设2050 年长江流域的经济增长率为 8%±2%，预测不同情境下的长江流域GDP 总量及人均GDP.

　　污水收集系统覆盖率(I)：我国的污水收集系统覆盖区域主要为城市人口居住区，根据联合国人口展望数据库，到2050 年，中国的城市人口将会超过70%，预计2050 年长江流域的污水收集系统覆盖率可达到 0.72±0.05.

　　污水处理设施氮去除率(TNfrem)：根据建设部《建设事业“九五”计划和2020 年规划纲要》，参照建设部《城市缺水问题研究》成果预测，到2050 年城市污水处理率可达到70%以上，4种情景下的污水处理率见表 2.根据表 2参数，估算2050 年4种情景下的污水总氮输入通量和污水DIN 输入通量.

 表2 MEA 4种情景下的污水设施氮去除率

　　(3)非点源氮输入参数

　　大气氮沉降通量(TNdep)：大气氮沉降通量与能源消费量密切相关，2050年中国煤炭消耗量占全国总能耗的份额将由70%降至40%，预计未来大气氮沉降量将有所下降.模拟了2030—2100年的全球氮沉降，研究表明，在不同的模拟情境下未来东亚地区的氮沉降约为690～1021 kg · km-2 · a-1，报道了长江流域的氮沉降为(1732±610)kg · km-2 · a-1.基于上述分析，假设2050年长江流域大气氮沉降通量为(1500±500)kg · km-2 · a-1.

　　生物固氮通量(TNfix)：1970—2010 年长江流域生物固氮通量在变化不大(约为(1100±67)kg · km-2 · a-1，基于该数据假设2050 年长江流域不同情景下的TNfix为(1150±50)kg · km-2 · a-1.

　　流域的化肥氮输入通量(TNfe)、畜禽粪便氮输入通量(TNma)、作物收割氮输出通量(TNexp)：1985—2010年长江流域化肥输入量(TNfe)持续增长(年均复合增长率达7.9%)，国际肥料工业协会(IFA)预测全球氮素肥料供应到2015—2016年将出现过剩，国家统计局公布的数据显示，2014年我国化肥量下降0.7%.预计未来长江流域的TNfe不会持续增加，甚至有可能下降，基于上述分析及IFA预测结果，我们预测了2050年不同情景下的长江流域化肥氮输入通量(TNfe)(见表 4).此外，不断增加的人口将需求更多禽畜肉类及粮食作物，相关分析表明，长江流域TNma、TNexp等参数与流域人口密度具有较高的相关性(分别为 r=0.98，0.96，p<0.001).基于1970—2010年统计的数据，采用SPSS17.0的回归分析方法，建立如表 3所示回归方程.

 表3 长江流域非点源氮输入的回归方程

　　依据表 3所列回归方程，结合前文对流域人口密度参数的取值，估算2050年不同情景下的粪便氮输入通量(TNma)以及作物收割氮输出通量(TNexp)等.

　　长江流域2050 年4种情景下的各项参数取值及与2000年参数的比较见表 4.

 表4 未来社会发展(2050年)4种情景下的参数取值及与2000年的对比

　　3 结果与讨论

　　3.1 长江流域氮平衡分析

　　如图 1a所示，1970—2010年，长江流域氮输入量从2.86×103 增加到10.1×103 kg · km-2 · a-1，增加了近5倍.同时，流域通过作物收割输出的氮素从 1.26×103 增加到 2.54×103 kg · km-2 · a-1，通过化肥和粪便的反硝化损失的氮素从0.20×103 增加到 1.49 ×103 kg · km-2 · a-1.因此，流域氮输出总量从1.46×103 增加到 4.03×103 kg · km-2 · a-1.基于流域氮的总输入和输出量，可知1970—2010年流域氮剩余量从 1.40×103增加到 6.07×103 kg · km-2 · a-1.

 图1 长江流域氮收支平衡及与世界其他地区的比较(a)1970—2010年长江流域氮平衡(氮输入、输出及剩余量)以及氮素利用率(NUE)).(b)1970—2000年不同地区的氮收支平衡比较

　　与世界上其他流域相比，长江流域的氮剩余量偏高(图 1b).在1970年，长江流域的氮剩余量与南亚地区的N剩余量数值接近(1.90×103 kg · km-2 · a-1)，而高于北亚地区(1.14×103 kg · km-2 · a-1)，低于欧洲地区(3.93×103 kg · km-2 · a-1). 然而，自1970年以来长江流域的氮剩余量增加非常迅速，到2000年其氮剩余量约为北亚地区(0.85×103 kg · km-2 · a-1)的8倍.

　　此外，长江流域的耕地面积在1970—2010年间增加了 4.75%(从 41.6×104增加到 43.6×104 km2)，作物收割输出氮量增加了约2倍，化肥氮输入量增加了9倍(从 0.36×103 增加到 3.43×103 kg · km-2 · a-1)，然而，流域氮素吸收率在此期间却从 44.1%降低到25.2%. 这表明，对作物生产而言，流域氮输入并不是越多越好.相反，流域氮输入的快速增加反而在一定程度上降低了氮素吸收率.流域的氮素吸收率降低，意味着过量氮素储存于土壤，而溶解态无机氮(DIN)是极易随着径流流失的.从1970—2010年，长江向河口输出的DIN 通量呈波动式增加的趋势，从1970 年的0.128×103 kg · km-2 · a-1增加到了2010 年的1.01×103 kg · km-2 · a-1，增加了8倍.

　　可见，流域氮输入量的大量增加是导致长江输出DIN 通量增加的重要原因，另外，氮输入量的增加以及土地利用方式的改变还导致流域对氮的截留率下降，以及土壤中的氮趋向饱和.

　　3.2 基于MEA框架的长江流域氮输出通量预测

　　长江流域在1°×1°单元格网的未来氮输入与DIN输出的空间变化如图 2所示.2050年流域总氮输入量为(8.98±1. 13)×103 kg · km-2 · a-1，单元氮输入量变化范围为1.01～80.1 kg · km-2，输入量较高的单元集中在长江下游太湖流域、汉江流域、洞庭湖流域，岷江流域等，上述子流域的氮输入对长江流域总氮输入的贡献率达到66%，而金沙江流域、长江上游区、嘉陵江流域等区域的单元氮排放量较低，特别是金沙江流域，平均氮排放量仅为1.01～18.8 kg · km-2(如图a所示).非点源氮输入是各地区总氮主要输入源(约占总氮输入量的85%～99%)，长江下游-太湖流域、汉江流域、沅江湘江洞庭湖流域、赣江鄱阳湖流域及岷江流域，非点源输入量明显高于其他子流域.河流最终输出的DIN的变化范围为平均每单元0～11.3 kg · km-2，如图 2b所示.从长江流域氮输入与输出空间变化的对比中发现，汉江流域、洞庭湖流域、鄱阳湖流域及太湖流域等区域同时具有高的氮输入量和DIN输出量，这些地区同时也是人口密集、工业发达并且农业生产相对活跃的地区，这表明，在这些区域人为输入氮的增加是导致河流输出DIN通量升高的主要原因.

 图2 长江流域2050年(4种情景下的平均值)氮输入及DIN输出通量的空间变化(a.流域氮输入，b.DIN输出)

　　如图 3a 所示，在MEA的4种情景下，2050年长江DIN输出通量具有明显差异，其中，在采取被动保护环境措施的OS情景下，长江DIN输出量较高(达到 1.25×103 kg · km-2 · a-1)，而相比之下，在先进技术发展及采取主动保护环境措施的TG情景下，长江DIN输出通量最低，为0.707×103 kg · km-2 · a-1. 与2000年数据相比，2050年4种情景下的营养盐输出通量，仅有TG情景下是下降的，而其他3个情景下均有不同程度的增加，其中，OS情景下的长江DIN输出通量增加较多，而GO及AM情景下的长江DIN输出通量增加较少，这表明，采取主动保护环境措施对控制流域氮素向河口流失的具有重要作用.

 图3 基于MEA 4种情景下(2050 年)的DIN 输出通量及不同来源氮的贡献率比较

　　如图 3b所示，流域氮素的各输入源对从长江DIN输出通量的贡献率差异显著.其中，化肥输入对长江DIN输出通量的贡献率最高，4种情景下的贡献率为30%～38%，其中OS情景下的化肥输入贡献率略高于其他情景.此外，畜禽粪便氮输入对长江DIN输出通量的贡献率也较高，达到26%～29%，其中，GO情景下的畜禽粪便氮输入贡献率略低于其他情景.相比之下，点源污水氮输入对长江DIN输出通量的贡献率最低，4种情景下的贡献率为3.1%～5.3%，其中，TG情景下的污水氮输入贡献率明显低于其他情景.

　　3.3 对策建议

　　MEA 4种情景下的预测结果表明，2050年长江流域向河口/海湾输送的氮负荷将达到(0.981±0.38)×103 kg · km-2 · a-1，氮负荷的增加将造成长江河口及东海的水体氮磷比例失衡，改变水体中叶绿素含量和溶解氧水平，从而导致长江河口及东海的生态结构遭到破坏.可见，改善整个长江流域河口/海湾系统的水环境质量的关键在于从源头控制流域的氮输入量.研究结果表明，假设2050年长江各级支流水质全面达到我国水体功能区的相应标准，则长江流域氮输入总量需要控制在(6.63±0.85)×103 kg · km-2 · a-1，2050年长江流域的氮输入量需要削减29%.其中，长江下游太湖流域的氮输入量需要削减40%，重点削减宜兴市等45个市县的化肥使用量.汉江流域的氮输入量需要削减43%，重点削减襄阳县、枣阳市等84个市县的化肥及畜禽粪便的排放量.沅江湘江洞庭湖流域的氮输入量需要削减31%，重点削减岳阳县等38个市县的化肥使用量及畜禽粪便排放量.岷江流域的氮输入量需要削减23%，重点削减成都市等24个市县的化肥使用量及畜禽粪便排放量.赣江鄱阳湖流域的氮输入量需要削减14%，重点削减南昌县等30个市县的化肥及畜禽粪便的排放量.

　　研究结果表明，随着经济的发展和人口的增多，长江流域氮输入量将持续增加并导致土壤中的氮趋向饱和以及流域对氮的截留率下降，河流向河口和近海输送的溶解态无机氮通量将会继续增加，从而加剧河口和近海地区水体的污染程度.但是4种情景下的营养盐输出通量有差别，以OS 情景下的溶解态无机氮输出通量最高，TG 情景下的输出通量最低.这说明在OS 情景下，由于缺乏区域协作，采取消极的环境管理政策，不能遏制长江溶解态无机氮输出通量增加的趋势，环境污染问题仍很严重;在TG 情景下，技术革新取得了显著成效，利用先进的科学技术手段，积极有效地去解决发展过程中出现的环境问题，可大幅度降低营养盐的输出通量，缓解水污染状况，改善环境，但伴随科技发展也会出现一些新的问题.结合我国水污染防治行动计划及环境保护等要求，未来几十年中，优化流域河口/海湾生态系统管理措施的关键是在识别污染源排放重点区域、重点来源的基础上，制定污染物总量控制等针对性措施.对于长江流域而言，非点源氮输入将是长江氮污染的主要来源，其中以化肥氮输入为主，其次为禽畜粪便氮输入.降低化肥使用以及管理禽畜养殖粪便对流域氮负荷的冲击是改善长江河口/海湾水质的关键，长江流域管理的重点区域为长江下游太湖流域、沅江湘江洞庭湖流域、赣江鄱阳湖流域及岷江流域.

　　4 结论

　　1)提出了一个能够识别流域非点源污染物的重点排放区域、重点来源的模型方法(NEWSDIN)，并在长江流域应用和验证，为我国流域河口/海湾的氮污染综合管理提供科学依据.

　　2)长江流域氮输入量的大量增加是导致长江输出DIN 通量增加的重要原因，流域土壤中的氮已经达到饱和并且氮过剩量持续增加，流域对氮的截留率下降.

　　3)2050年长江流域的输入及DIN输出存在显著的空间差异，其中，长江下游太湖流域、沅江湘江洞庭湖流域、赣江鄱阳湖流域及岷江流域的氮输入及河流DIN输出通量明显高于其他区域，是长江流域氮污染的重点控制和管理区域.

　　4)2050年不同情景下长江流域的氮循环以及长江输出DIN通量具有明显差异，其中，与2000年数据相比，仅有TG情景下的DIN输出通量是下降的，而其他3个情景下均有不同程度的增加.

　　5)2050年要实现长江水系水质全面达标，长江流域的氮输入量需要削减29%，其中长江下游太湖流域削减40%，汉江流域削减43%，沅江湘江洞庭湖流域削减31%，岷江流域削减23%，赣江鄱阳湖流域削减14%.优化长江流域生态系统管理措施的关键是降低重点子流域的化肥使用以及禽畜养殖粪便对流域水体的冲击.